Antes de excluir a conta do Gmail, é melhor fazer o backup os dados. Entre na conta do Gmail na seção Excluir um serviço do Google nas configurações. Algumas vezes o serviço solicite um novo login. Ao lado de Gmail, escolha Excluir Excluir e siga o procedimento exibido na tela.
Se a conta o Gmail for do trabalho, da escola ou de outro grupo, entre em contato com o administrador da conta para fazer a supressão. Você não conseguirá sem a permissão dele, aliás é o administrador quem deve fazê-lo. Veja o procedimento completo aqui.